新能源所纳米碳材料功能化研究取得进展

       掺杂纳米碳材料已经成为国际碳材料及催化领域的研究热点之一。完整地石墨结构呈现化学惰性,通过化学方法向表面或体相引入氮、硼、磷等杂原子后,可以大幅提升纳米碳材料的表面化学活性。近年来,作为一种可替代金属催化剂的新颖材料,掺杂纳米碳已在低碳烷烃转化、选择氧化、电催化氧还原(ORR)、酸/碱催化等多类重要反应过程中体现出较好的催化性能,但在掺杂物种与催化性能基本关联的研究上仍缺乏系统工作。 

  在前期非金属催化研究的基础上,中科院宁波工业技术研究院(筹)所属新能源技术所张建研究员课题组与南开大学化学系关乃佳教授、李兰东教授课题组合作,通过传统的Hummers法获得氧化石墨烯,继而通过简单的水热处理向其表面引入含氮官能团,表面氮原子含量最高可达18%。该材料体现了较好的热稳定性,可在500oC的温度下保留大量活性官能团。进一步研究发现,单一官能团在两类典型的碱催化反应中有不同作用,Michael加成活性与吡啶氮物种数量密切相关,而酯交换反应活性则随着胺物种的增加而增加。该成果为纳米碳掺杂体系催化作用机理与规模化制备提供了新现象、新工艺,也为碳基复合材料界面作用增强提供了新思路。 

  研究工作发表在英国皇家化学学会(RSC)主办的国际化学领域核心期刊Chemical Communications上(IF=6.169DOI:10.1039/C3CC49529A)。鉴于课题组在纳米碳掺杂体系表面及结构控制上取得的进展,受邀在国际能源领域刊物ChemSusChemIF=7.475DOI:10.1002/cssc.201301166)上发表题为“Substitutional doping of carbon nanotubes with heteroatoms and their chemical applications”综述(第一作者张业新博士)。 

      上述研究得到了国家自然科学基金委和教育部相关项目的资助。 

 

                           

a)氮掺杂石墨烯的酯交换反应活性 (b)活性与氮物种间构效关系

掺杂纳米碳管的应用领域

中科院宁波工业技术研究院 新能源技术研究所

材料所公众号